El 27 de abril de 2022 se enfrentó al Liverpool en Anfield, perdiendo 2 – 0. Una semana después el 3 de mayo recibe a Liverpool FC en la vuelta de las semifinales, el Submarino amarillo sorprendería al irse al entretiempo habiendo igualado la serie por 2-0, sin embargo en el complemento no lograría mantener el mismo ritmo que demostró en el primer tiempo y el conjunto inglés en 10 minutos remontó el partido y ganó 2-3, dejando al Villarreal en semifinales coronando una gran actuación en la Champions League.
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Llegó a ganar el Balón de Oro vestido de azulgrana pero mantuvo un fuerte rifirrafe con Van Gaal, que era el entrenador, porque le hacía jugar en una posición (escorado en la banda izquierda) que no le gustaba. El fútbol se juega con un balón o pelota de forma esférica. Que se lo pregunten a Ronaldo Nazario, que llegó con 20 años al Barça procedente del PSV. Icónica es la cabeza de cochinillo que lanzaron al césped, entre otras muchas cosas.